华北地区秋季过氧乙酰硝酸酯的快速光化学反应原理及分析
编号:62
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更新:2021-07-28 22:01:41 浏览:690次
墙报交流
摘要
近年来在大气颗粒物浓度逐年下降的同时,华北地区日益严峻的光化学污染问题逐渐引起人们的广泛关注。过氧乙酰硝酸酯(PAN)是由挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)通过光化学反应生成的二次污染物,通常被认为是仅次于臭氧(O3)的第二重要光化学污染物。我们2020年10月在华北地区上甸子大气本底站开展的观测结果表明,PAN浓度在光照条件相对较差的秋季雾霾事件中也存在高值。在污染事件期间(10/20,10/25),上午4小时内PAN浓度增长了244%和178%,这一比例是清洁天同时段的10.6倍和7.7倍。利用CO作为示踪成分剔除了PAN直接输送的影响,我们计算得出污染天上午时段PAN的化学产率为0.45 ppb h-1, 证实了增强的光化学反应是PAN浓度突增的主要原因,而不是PAN直接外来输送。利用观测数据,我们发现乙醛和OH自由基的反应是生成过氧乙酰(PA)自由基最主要的途径。试验期间,污染天中乙醛和HOx(OH+HO2)自由基的浓度是清洁天的2.8倍和2倍,造成了PA自由基和PAN浓度的突增。进一步分析表明,甲醛光解是白天HOx的主要来源,污染天期间其浓度的升高是PAN浓度突增的重要原因。我们的研究解释了非夏季期间华北农村地区PAN浓度突增的原因,同时也证实了在低NOx的条件下甲醛光解对二次产物的影响,这凸显了在非夏季期间实施VOCs排放控制措施的重要性。
关键字
过氧乙酰硝酸酯,臭氧,光化学,甲醛,VOCs
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